O charme e as fugas audaciosas de John Dillinger (Johnny Depp) faziam com que ganhasse a afeição geral, desde sua namorada Billie Frechetti (Marion Cotillard) até pessoas comuns, que acreditavam que ele estava retirando dos bancos o dinheiro que haviam roubado dos cidadãos comuns. As desventuras de Dillinger e sua gangue impressionavam a todos, o que os tornavam o alvo preferencial de J. Edgar Hoover (Billy Crudup). Hoover pretendia fazer da captura de Dillinger o alicerce para tornar o Bureau de Investigação, o qual comandava, em uma força policial nacional. Para tanto ele colocou o agente Melvin Purvis (Christian Bale) em seu encalço, tornando-o o inimigo público número 1 dos Estados Unidos.
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